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En febrero de 1982, en contra de la opinión de su gran amigo y compañero el actor Robert Stephens quien protagonizó él mismo a Sherlock Holmes en la película La Vida Privada de Sherlock Holmes, Jeremy tomó el papel del Gran Detective en la serie Las Aventuras de Sherlock Holmes de los estudios Granada. Brett se lanzó al papel de Holmes estudiando cada pequeño detalle, lo más cuidadosamente posible, llevando siempre consigo una copia completa del Canon mientras filmaba.
Hizo todo lo posible para ser como Holmes: perdió peso, dejando su pelo crecer más de lo que normalmente lo tenía, aprendió cómo fumar en pipa- incluso a usar su mano derecha aun siendo zurdo.
El trabajo comenzó en la serie, y el primer episodio a filmar fue El Ciclista Solitario, seguido de La Banda Moteada, El Tratado Naval, Escándalo en Bohemia (el primer episodio emitido), Los Bailarines, El Mago y El Rubí Azul.
El primer episodio se emitió el 24 de abril de 1984, tras una introducción de los dos personajes y actores Brett y David Burke, quien hizo de Watson, en la TVTimes Magazine.
Tras completar el trabajo en Las Aventuras de Sherlock Holmes, Brett voló a América para participar en la película televisiva Florence Nightingale y la miniserie Deceptions, donde hizo de un criminal.
Lamentablemente, la obsesión de Brett por Holmes se estaba notando en su salud, y pareció estar hundido en una gran depresión. El estrés de aprender las líneas y copiarlas con su dislexia era un gran trabajo que el combatió.
La siguiente temporada de Las Aventuras de Sherlock Holmes incluía a Las Hayas Cobrizas, El Intérprete Griego, EL Constructor de Norwood, El Paciente Interno, La Liga de los Pelirrojos y probablemente la más famosa de las historias, El Problema Final, en la que lucha mortalmente contra su archienemigo el Profesor Moriarty.
Fue alrededor de ésta época cuando la mujer de Brett había enfermado de cáncer y, tristemente, el 4 de julio de 1985, la querida mujer de Jeremy moría en el Hospital General de Massachusetts. Brett estaba hundido.
En septiembre de 1985 el trabajo comenzó para la tercera temporada de la serie de Holmes, pero sin el original Watson. David Burke había dejado el papel debido a la familia y a motivos de trabajo. El nuevo Watson fue encarnado por Edward Hardwicke, hijo del actor cinematográfico Sir Cedric Hardwicke. Edward había aparecido anteriormente en la serie de Televisión Colditz y en un episodio de Some Mothers do 'ave 'em, entre otros. Esta serie consistía en el regreso de Holmes en La Casa Deshabitada donde impresiona a Watson, quien le creía muerto. Además, La Granja Abbey, El Ritual de los Musgrave, La Segunda Mancha, El Hombre del Labio Torcido, La Escuela de Priory y Los Seis Napoleones. La siguiente serie incuía El Pie del Diablo, Estrella de Plata, El Pabellón Wisteria y Los Planos del Bruce Partington.
Mientras tanto, la salud mental de Jeremy empeoraba. La familia y amigos cercanos a él se temían que tuviera que ser tratado de sus problemas, quisiera o no, en el Maudsley Psychiatric Hospital, en la granja Greyshott Health, y finalmente su ex mujer Anna recomendó que viera a un psiquiatra en el Hospital de Chelsea y Westminster de Londres. Brett se encontraba sufriendo de depresión maníaca, y se le prescribió Litio para controlar sus emociones. Al salir del hospital se encontró a los reporteros, preguntando si tenía SIDA o no- incidente que no le hizo bien alguno. Cuando finalmente salió del hospital Edward Hardwicke le llevó de vuelta a su casa.
Dos meses después la pareja volvía a trabajar junta en El Signo de los Cuatro, esta vez un especial Holmes de dos horas, emitido en las vacaciones de Navidad. La siguiente historia fue El Perro de los Baskerville, pero no obtuvo buenas críticas. Desafortunadamente Granada continuó haciendo estas películas, incluso siendo incrementalmente impopulares, cambiando personajes de los libros de Doyle, y con muy pocos errores. El Vampiro de Sussex fue rodado como El Último Vampiro, y Charles Augustus Milverton como The Master Blackmailer (lo cual significa El Maestro Chantajista, traducido aquí como Charles Augustus Milverton). Pero lo más hiriente para Jeremy fue la reacción que tuvo la hija de Sir Arthur Conan Doyle, Dame Jean Doyle, cuando vio lo que Granada había hecho a The Elligible Bachelor (El Aristócrata Solterón): no le gustó nada.
Jeremy siguió ganando peso debido al tratamiento médico, pero los fans y críticos no estaban al corriente de esto y no les gustó su apariencia. El Archivo de Sherlock Holmes fue emitido en 1991, compuesto por La Desaparición de Lady Frances Carfax, El Problema del Puente de Thor, El Misterio del Valle Boscombe, El Cliente Ilustre, La Vieja Mansión de Shoscombe y El Hombre que reptaba (El hombre trepador).
En 1993 empezaron con Las Memorias de Sherlock Holmes, con Los Tres Gabletes y la última historia en filmar fue La Caja de Cartón, en donde la salud de Brett estaba empezando a fallar. Sufría de Depresión maníaca y Emphysema. Cuando le mostraron los rayos X de sus pulmones, se asustó mucho. La serie de Holmes tuvo que ser cambiada para permitir a otros actores que le relevaran del trabajo- incluyendo a Charles Gray como Mycroft Holmes, apareciendo como el Hermano de Holmes en Las Gafas de Oro. Tras su 58 cumpleaños, la salud de Brett se resintió otra vez, y se informó de un fallo cardíaco- resto de una enfermedad de su juventud.
Jeremy anunció que no iba a haber más Sherlock Holmes, y pareció saber que el papel había sido mucho para él.
En 1995 Brett hizo un programa de radio, llamado La Buena Causa de esta Semana, donde habló de los problemas que tenía. La salud de Jeremy continuó empeorando y, tras el caluroso verano de 1995, iba teniendo más dificultades al respirar.
Y en la madrugada del 11 de septiembre de 1995, Jeremy Brett falleció en su cama de un fallo cardíaco.
